近期,物理与通信电子学院、江西省微纳材料与传感器件重点实验室的袁彩雷教授带领的低维物理团队将外磁场引入电催化反应,有效地改善了电极表面的传质和反应动力学,显著提高了传统纳米结构催化剂活性、选择性和整体效率,实现了各种电催化反应(包括析氢反应、析氧反应等)性能的优化提升。磁场与电催化反应的结合为新能源材料性能提升开辟了一条新的道路,是一个新颖的、非常具有应用前景的交叉研究领域。
(一)在《Small》上连续发表两篇论文:“Electrochemical reconstruction of NiFe/NiFeOOH superparamagnetic core/catalytic shell heterostructure for magnetic heating enhancement of oxygen evolution reaction”及“Atomic magnetic heating effect enhanced hydrogen evolution reaction of Gd@MoS2single-atom catalysts”,被编辑遴选为期刊连续两期的封面论文(2023年19卷第三期和第四期,Inside Front Cover)。
论文1:研究工作利用脉冲激光沉积方法结合电化学重构技术,构筑了纳米限域的超顺磁NiFe/NiFeOOH核壳异质结纳米颗粒;在电催化过程中引入高频交变磁场,利用磁性纳米颗粒Néel(奈尔)弛豫相关的磁加热效应,实现了NiFe/NiFeOOH纳米颗粒电催化剂的快速局部加热,大幅提升了电催化性能。研究工作揭示了奈尔弛豫有关的磁加热效应是实现铁磁纳米颗粒催化剂性能稳定提升的有效方式。论文链接:DOI: 10.1002/smll.202205665,beplay官方网站官网为论文第一完成单位,论文共同第一作者为硕士研究生彭东权和胡策博士,论文唯一通讯作者为袁彩雷教授。该项工作得到了国家自然科学基金、江西省主要学科学术和技术带头人培养计划-领军人才项目以及江西省自然科学基金的支持。
论文2:研究工作利用激光分子束外延技术,将磁性Gd单原子直接锚定在单原子层MoS2的S空位位置点,巧妙地制备了Gd@MoS2单原子催化剂。对于锚合的Gd单原子,其自旋极化方向会随着高频交变磁场方向的变化而不断变化,这可以引发该活性中心的局部磁加热,最终导致催化活性的显著提升。研究工作为外场辅助提升单原子催化剂的催化性能提供了一个新的思路。论文链接:DOI: 10.1002/smll.202205665,beplay官方网站官网为论文第一完成单位,论文共同第一作者为硕士研究生曾巍和博士研究生江珍真,论文唯一通讯作者为袁彩雷教授。该项工作得到了国家自然科学基金以及江西省主要学科学术和技术带头人培养计划-领军人才项目的支持。
(二)在国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》上发表研究论文“Micro eddy current facilitated by screwed MoS2structure for enhanced hydrogen evolution reaction”(2022年32卷2111067页)
研究工作采用化学气相沉积法的结构工程,通过调控垂直堆垛生长方式合成了具有丰富边缘活性位点的阶梯金字塔型和螺旋金字塔型MoS2纳米片。首次将交变磁场下产生的涡流增强电催化反应引入过渡金属硫化物材料领域。在交变磁场作用下,螺旋金字塔型MoS2的析氢性能相比于阶梯金字塔型MoS2有很大的提升。这个显著的提升来源于在交变磁场作用下螺旋金字塔型MoS2纳米片内部形成了微涡流,从而可以很好地利用交变磁场进行局部的加热,进而大大地提升了样品的析氢反应活性。这为探索交变磁场以及涡流在催化领域的更多潜在应用提供了新思路。论文链接:DOI: 10.1002/adfm.202111067,beplay官方网站官网为论文第一完成单位,论文共同第一作者为硕士研究生苏美霞和博士研究生周文达,论文唯一通讯作者为袁彩雷教授。该项工作得到了国家自然科学基金、江西省主要学科学术和技术带头人培养计划-领军人才项目以及江西省自然科学基金的支持。
(三)在国际顶级期刊《Nano Letters》上发表研究论文“Alternating magnetic field induced magnetic heating in ferromagnetic cobalt single-atom catalysts for efficient oxygen evolution reaction”(2022年22卷9411页)。
研究工作利用激光分子束外延系统将钴单原子直接锚定在单层MoS2薄膜上(Co@MoS2),诱导了Co@MoS2的面内室温铁磁特性,这有利于在外加磁场时氧原子的平行自旋排列从而提高自旋相关的析氧反应性能。此外,外加静磁场辅助电催化实验证明Co@MoS2的自旋方向会随着外加静磁场方向的变化而变化。在此基础上,通过利用磁性单原子催化剂在交变磁场下自旋极化翻转产生的磁加热,铁磁性Co@MoS2中的活性位点温度升高,进一步加快了Co@MoS2的析氧反应速率,。研究工作提出了一种通过外加交变磁场提高Co@MoS2的析氧反应性能的有效方案,为进一步开发用于能源转换的磁性单原子催化剂提供了新的思路。论文链接:DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03359,beplay官方网站官网为论文第一完成单位,论文共同第一作者为硕士研究生龚循国和博士研究生江珍真,论文唯一通讯作者为袁彩雷教授。该项工作得到了国家自然科学基金委以及江西省主要学科学术和技术带头人培养计划-领军人才项目的支持。